أمّا زهده وعبادته ومواساته للفقراء، وخوفه من الله فغني عن البيان فقد روي عنه (عليه السلام)  أنّه اذا توضّأ اصفرّ لونه، فيقال: ما هذا الذي يعتادك عند الوضوء؟ قال: أتدرون بين يدي من اريد أن أقف.

ومن كلماته (عليه السلام) أنّ قوماً عبدوا الله رياضة فتلك عبادة العبيد، وأن قوماً عبدوه رغبة فتلك عبادة التجار، وأنّ قوماً عبدوه شكراً فتلك عبادة الأحرار.

وكان إذا أتاه سائل يقول له : مرحباً بمن يحمل زادي الى الآخرة.

وكان (عليه السلام)  كثير الصدقات حريصاً عليها، وكان يوصل صدقاته ليلاً دون أن يعلم به احد، وقد روي انه (عليه اللام) كان يعول مائة عائلة من أهالي المدينة لا يدرون من يأتيهم بالصدقات، ولما توفّي (عليه السلام) أدركوا ذلك.

وفي رواية: أنّه (عليه السلام) كان يحمل جراب الخبز على ظهره بالليل فيتصدّق به ويقول: صدقة السر تطفئ غضب الربّ.

وفي رواية كان اهل المدينة يقولون: ما فقدنا صدقة السر حتى مات علي بن الحسين (عليه السلام ).

وقال رجل لسعيد بن المسيب : ما رأيت رجلاً اورع من فلان وسمّى رجلاً  فقال له سعيد: أما رأيت علي بن الحسين؟.

 فقال: لا، فقال: ما رأيت اورع منه.

وقال أبو حازم : ما رأيت هاشمياً أفضل من علي بن الحسين.

وقال طاووس : رأيت علي بن الحسين (عليهما السلام) ساجداً في الحجر فقلت: رجل صالح من أهل بيت طيّب لأسمعن ما يقول، فأصغيت اليه فسمعته يقول: عُبيدُك بفنائك، مسكينك بفنائك، سائلك بفنائك، فقيرك بفنائك قال طاووس: فوالله ما دعوت بهنّ في كرب إلا كشف عنّي.

وكان يصلّي في كل يوم وليلة ألف ركعة، فاذا أصبح سقط مغشياً عليه، وكانت الريح تميله كالسنبلة، وكان يوماً خارجاً فلقيه رجل فسبّه فثارت اليه العبيد والموالي، فقال لهم علي (عليه السلام ): مهلاً كفّوا ثمّ أقبل على ذلك الرجل فقال له : ما ستر عنك من امرنا اكثر، ألك حاجة نعينك عليها؟ فاستحى الرجل فألقى اليه (عليه السلام) خميصة كانت عليه، وأمر له بألف درهم، فكان ذلك الرجل بعد ذلك يقول: أشهد أنك من أولاد الرسل.